凝胶材料因其在生物医学、柔性电子设备、传感器和驱动器等领域的广泛应用而备受青睐。得益于低共熔溶剂（DES）固有的理化性质，由聚合物网络和DES组成低共熔凝胶通常表现出良好热稳定性、导电性和可重复变形性等优势。然而，较弱的力学性能仍然是低共熔凝胶实用化的最大障碍。为解决这一难题，该方法通过先退火、再与DES溶剂交换的过程，连续调控和优化聚乙烯醇（PVA）网络，实现由刚性晶体域交联的聚合物网络的进化增强（图1）。所制备的低共熔凝胶（A-SE-PVA 20）表现出超高的极限应力（31.8 MPa）、杨氏模量（25.6 MPa）和韧性（76.0 MJ m -3），兼具优异的抗撕裂和抗裂纹扩展性能。此外，以丙烯酸作为氢键供体的DES可以使单网络低共熔凝胶通过二次加工形成半互穿网络结构，赋予低共熔凝胶特殊的力学性能。

　　力学性能测试表明，经退火和溶剂交换逐步增强得到的A-SE-PVA20低共熔凝胶的极限应力高达31.8 MPa，显著高于初始的PVA20水凝胶（0.2 MPa）和仅经退火处理的A-PVA20水凝胶（13.5 MPa）。根据应力应变曲线计算，其杨氏模量和韧性分别为25.6 MPa和76.0 MJ m-3，优于先前已报道的所有低共熔凝胶。其优异的抗变形能力和能量耗散能力源于逐步增强过程中形成均匀分布的网络和密集排列的结晶域。此外，该逐步增强方法具有普适性，可以针对不同种类的DES制备相应的高性能低共熔凝胶（图2）。

　　值得注意的是，DES中丙烯酸（AAc）的原位聚合能力使A-SE-PVA20低共熔凝胶表现出良好的可聚合特性，允许对聚合物网络进行二次加工引入多种功能。利用紫外光引发AAc聚合，可形成具有半互穿网络结构的A-SE-C-PVA20。与A-SE-PVA20低共熔凝胶相比，A-SE-C-PVA20的抗拉强度和杨氏模量显著提高到46.5和36.5 MPa。此外，A-SE-PVA20还可以实现局部固化，生成图案化低共熔凝胶，在不同受力模式下表现出特定的力学行为（图3）。

　　本工作设计了一种包括退火和溶剂交换的逐步增强策略，有效地优化了聚合物的相互作用和聚集状态，促进由刚性晶体域交联的聚合物网络的进化增强，从而开发出具有高强度、高模量和高韧性的低共熔凝胶。此外，通过完全或局部原位诱导低共熔凝胶内DES的聚合，可以在很大范围内调节低共熔凝胶的力学性能。该工作于2023年11月8日以“Evolutionary Reinforcement of Polymer Networks: A Stepwise-Enhanced Strategy for Ultra-robust Eutectogels”为题发表于Advanced Materials。第一作者为北京化工大学软物质高精尖创新中心博士生唐宁，通讯作者为北京化工大学胡君教授和清华大学张浩博士，北京化工大学软物质科学与工程高精尖创新中心为第一通讯单位。